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要取消苹果ID购买时的免密支付并设置密码，可以按照以下步骤操作。

1、打开“设置”应用。

2、滚动并选择“iTunes Store 与 App Store”选项。

3、点击顶部的Apple ID，在弹出的对话框中选择“查看Apple ID”，需要使用Apple ID账号进行验证。

4、向下滚动到“付款类型”部分，可以看到已绑定的支付方式，选择需要取消免密的支付方式。

5、在付款方式详情页面，找到并点击“修改付款信息”，如果之前设置了免密支付，此时可以看到免密支付选项，点击关闭相应的免密支付选项即可，可以设置购买时需要输入密码的额度限制。

具体的操作步骤可能会因为系统版本或软件版本的不同而略有差异，如有疑问，建议查看苹果官网的指导或联系苹果客服以获得帮助，确保完成操作前已保存好所有重要数据，以防误操作导致数据丢失或其他问题。